Anyai ágon erdélyi örmény nemesi család leszármazottja, apja Halász Gyula tanár, közíró volt. Az ifjú Halász Gyula 1917–1918-ban részt vett az első világháborúban, majd beiratkozott a budapesti Képzőművészeti Főiskolára, de diplomát már Berlinben szerzett. 1924-ben Párizsba utazott szerencsét próbálni, ahonnan soha nem tért haza, de később szülővárosa iránti tiszteletből felvette a Brassai nevet.
A szürrealisták csoportjához csatlakozva szobrászként és festőként is tevékenykedett. Számos neves művésszel kötött barátságot, köztük volt a festő Picasso, Miró, Dalí, Matisse, a szobrász Giacometti, a költő Tristan Tzara, az építész Le Corbusier, valamint André Breton és Henry Miller amerikai író. Utóbbi nevezte el később „Párizs szemének”. Eleinte magyar, francia és német újságokat tudósított, cikkeit rajzaival, karikatúráival illusztrálta. 1925-ben egy barátja, a költő, műkereskedő Léopold Zborowski ismertette meg Eugene Atget fotóival, amelyek annyira elbűvölték, hogy egész életében példaképének tekintette a párizsi fotóst.
1926-ban ismerte meg André Kertészt (Kertész Andort), az ugyancsak magyar származású fotóművészt, aki mentora lett. Biztatására 1929-től már ő is fotózni kezdett, éjszakákon át kóborolt Párizs utcáin fényképezőgépével és háromlábú fotóállványával, az expozíciós időt egy cigaretta elszívásához mérte. Korai képein a Montparnasse éjszakai életét örökítette meg, ezek a Paris de nuit (Az éjszakai Párizs) című albumban jelentek meg 1933-ban, köztük a Bijoux a Place Pigalle bárban és az Utcalány című híres fotókkal. Az albumot – amely ismertté tette – a fotótörténet kivételesen fontos művének tartják, mert az éjjeli fotózásnak akkor még alig volt előzménye. Brassai hosszan exponált, majd a negatívra vakuval fotózta rá a figurát, kompozíciós készsége képzőművészi indulásáról tanúskodik.
Második albuma, a Voluptés de Paris (Párizs örömei) volt, ebben szerepel A két apacs című kép, amely 1935-ben komoly nemzetközi sikert aratott. 1935-től 1947-ig a szintén magyar származású barátja, Charles Rado (Radó Károly) által alapított Rapho ügynökségnek dolgozott. 1937-től a Harper’s Bazaar amerikai női divatmagazin is szerződtette, a témaválasztásban teljes szabadságot kapott, képei negyedszázadon át jelentek meg a lapban. A második világháború idején, Párizs német megszállásakor (1940) a Riviérára menekült, ám amikor meghallotta, hogy elrejtett negatívjait a pusztulás fenyegeti, visszatért a fővárosba. Mivel a németek tiltották az utcai fényképezést, ismét rajzolni kezdett, szobrokat készített, verseket írt. Grafikái 1946-ban Harminc rajz címmel jelentek meg Jacques Prévert verseivel.
A háború után ismét fotózni kezdte kedvenc városát, a tér és a formák kérdései foglalkoztatták, de továbbra is a statikus témákat, beállításokat kedvelte. 1948-ban feleségül vette a szintén fotós Gilberte Boyer-t, majd egy évvel később francia állampolgárságot kapott. 1948-ban egyéni bemutatót tarthatott a New York-i Modern Művészetek Múzeumában (MoMA), és megjelentette regényét Histoire de Marie (Maria története) címmel, amelyhez Henry Miller írt előszót. Egy évvel később kiadta Picasso műveiről készült fotóalbumát.
Az 1950-es évektől színpadi díszleteket, szőnyegeket tervezett, szobrokat készített és filmet is forgatott. A párizsi állatkertről készített alkotása 1956-ban díjat nyert a cannes-i filmfesztiválon. 1960-ban adta ki Graffiti de Brassai című könyvét, majd 1968-ban magyarul is megjelent Beszélgetések Picassóval című műve. A harmincas évek titkos Párizsa című 1976-os kötetébe azok a provokatív felvételei kerültek, amelyeket keletkezésük idején nem lehetett közölni. 1980-ban a magyar Kriterion kiadta szüleihez küldött leveleinek válogatását (Előhívás. Levelek 1920–1940). 1982–ben publikálta Művészek az életemben című könyvét.
Franciaországban 1976-ban a Becsületrenddel, 1978-ban Fotóművészeti Nagydíjjal tüntették ki. 1979-ben bekerült a Nemzetközi Fotóművészeti Hírességek Csarnokába és Múzeumába. 1984. július 8-án Nizza melletti otthonában halt meg, sírja a párizsi Montparnasse temetőben található. Fotóiból számos nagy sikerű kiállítást rendeztek már Európában, többek között Budapesten, de az Egyesült Államokban is. Műveit őrzi több neves külföldi közgyűjtemény (Art Institute of Chicago, Matisse Múzeum, MoMA, Rijksmuseum, Tate Britain, Victoria and Albert Museum).
2005-ben életrajzi kötete jelent meg francia (majd angol) nyelven Diane Poirier tollából. Brassói szülőházán emléktáblája látható, Párizsban parkot neveztek el róla. Idén egy olasz kiadó gondozásában fotóalbuma jelent meg, a képekből tárlat nyílt Milánóban, februártól májusig pedig a Magyar Fotográfiai Múzeum kiemelkedő alkotásaiból – köztük az ő képeiből – rendeztek kiállítást a városligeti Millennium Háza Neo Kortárs Művészeti Terében.
