A zenészt cambridge-i otthonában érte a halál vasárnap, a családja azonban csak kedden jelentette be a hírt. Halálának oka a beszámolók szerint cukorbetegségével függött össze, más források azonban úgy tudják, hogy rákos beteg volt.
Syd Barrett a Pink Floyd alapító tagja volt, kulcsszerepet játszott a zenekar korai sikereiben. A zenész 1965-ben csatlakozott az akkor még Pink Floyd Sound nevű zenekarhoz. Az együttes alapító tagját, Roger Waters-t és a később a helyére beálló David Gilmour-t Cambridgeből ismerte.
Az 1967 augusztusában kijött Piper at the Gates of Down szinte teljes egészében az ő nevéhez fűződik, az albumon helyet kapott tizenegy számból nyolcat egymaga komponált. A Pink Floyd második korongján már csak egy saját szerzeménye szerepel, a Jugband Blues.
Barrett nem sokáig bírta a bandában, az LSD rabja lett, így a megalakulás után három évvel már nem találjuk a Pink Floydban. A 1968. áprilisi kilépés után szólóelőadóként próbálkozott, sikertelenül. 1974-ben végleg felhagyott a zenéléssel, visszaköltözött szülővárosába, Cambridge-be.
"Syd volt a vezérlő csillagunk, amely a kezdetekkor megmutatta az irányt a zenekarnak. Öröksége ma is ihletet ad" - így búcsúzott közös nyilatkozatban egykori társuktól a Pink Floyd négy tagja, Roger Waters, Nick Mason, Rick Wright és David Gilmour.
"Az a néhány alkalom, amikor a 60-as években láttam őt fellépni az UFO és a Marquee klubban, bár sosem beszéltem vele, ezek a találkozások örökre rögződtek. Ő volt az első fickó, aki brit akcentussal énekelt... igazi gyémánt volt" ? nyilatkozta róla David Bowie, aki, mint inspirátoráról emlékezett meg a zenészről.