Martin 1966-ban vett részt a hatását tekintve a hatvanas évek egyik igen fontos rockzenekarának megalapításában, Neil Young mellett Stephen Stills, Bruce Palmer, Richie Furay volt tagja a formációnak, amely a country, a rock és a folk ötvözésével hozta létre saját egyedi, kísérletező stílusát. A For What It's Worth című első slágerük nagy sikert hozott, akkorát, hogy az együttes később soha nem is tudta felülmúlni. A formáció három lemez megjelentetése után 1968-ban oszlott fel. Kereskedelmileg nem volt sikeres az együttes, de zenetörténeti fontossága vitathatatlan, amit az is példáz, hogy 1997 óta tagja a Rock'n'roll-hírességek csarnokának.
Martin később többször is megpróbálta újjáéleszteni a Buffalo Springfieldet, de új tagokkal csak rövid időre sikerült ismét elindulni, előbb a régi zenésztársak pereskedése miatt hiúsult meg a terv, a nyolcvanas években pedig az érdektelenség vetett véget a próbálkozásnak.
