Kállay Sámuel és Virágh Mária házasságából született, iskoláit szülővárosában végezte. Jogot tanult, ekkor kötött életre szóló barátságot Kölcsey Ferenccel, aki szintén a debreceni iskola növendéke volt. 1812-től joggyakornok volt Pozsonyban, Majláth György jegyző mellett. 1813-ban ügyvédi oklevelet szerzett Pesten, majd Bécsbe ment, hogy megtanuljon németül. 1814-27-ben a 2. székely gyalogezred hadbírája volt Kézdivásárhelyen. 1827-es nyugalomba vonulása után Nagyenyeden, 1830-tól Kézdivásárhelyen, 1832-től Budán történeti, filológiai és politikai tanulmányokkal foglalkozott.
Kisebb tanulmányai főként a Tudományos Gyűjteményben és a Tudománytárban jelentek meg. Aktív részt vállalt az akkor meginduló magyar őstörténeti kutatásokban. Elsőként írta le a magyar külterjes gazdálkodást és magyarázta a kétbeltelkű települési formát. A fiatal Kállay Ferencet (két dolog ösztönözte kutatásra. Az egyik a Nemzeti Múzeum 1820-ban kiírt pályázata ('Miben és mennyiben különbözött az Európába költözködött Magyar Nemzet erköltsi és polgári Culturája vagy durvasága Európának akkori Culturájától vagy durvaságától?'), a másik Leschka szlovák szerző latin nyelvű munkája, mely ugyanabban az időben azzal - a már nem egészen új tétellel állt elő -, hogy a magyarok civilizációja a szomszédos szlávoktól és németektől való. Eddig a szóhagyományt tekintették eleven muzeális forrásnak, Kállay azonban új területet vont be a vizsgálódásba: a gazdálkodást. Lehetetlennek tartotta, hogy egy államot alapító, szervező erejű nép csupán állattartásból és harcból éljen. Ismert ószövetségi és néhány etnológiai példát említett annak bizonyítására, hogy a 'nomadesek' is műveltek földet. De legfőbb érve jellegzetesen romantikus, a jelenből meríti a tényanyagot, azt gondolván, hogy a korszak változatlanul megőrizte a múltat. 'Ha igaz az, hogy a szántás-vetés mesterségét a mi nagy Atyáink a Tótoktól tanulták Európában: honnét vagyon az, hogy a Magyar Gazdálkodás egészen Ásiai szabású?' Az 'Ásiai szabás' az Alföld központi területeire jellemző, és a környező népek körében valóban ismeretlen 'szabad ég alatti gazdálkodás'. Nem tagadta azonban, hogy mint minden nép, a magyarok is tanultak másoktól. Nem kevés nemzeti büszkeséggel jelentette ki, hogy a honfoglalók a Római Birodalom romjain elterülő barbár Európába érkeztek, ahol csak a papok vékony rétege birtokolta a műveltséget.
Az 1830-as években érdeklődésében mind nagyobb teret kapott az őstörténet. Elsősorban nyelvtudományi, majd mitológiai tanulmányokat végzett. A kibontakozó indoeurópai nyelvészet, főleg a Grimm testvérek munkássága serkentette a magyar anyagban való elmélyülésre. Olvasott ember volt. Tudta, hogy az angol és a francia társadalombölcseletet és közgazdaságtant túlzottan nem foglalkoztatják a nemzeti jelleg és a nemzeti társadalom kérdései, ellenben a német tudományosság éppen azokban az ágazatokban ért el fontos eredményeket, amelyek a nemzeti sajátosság mibenlétét tartják kutatási feladatuknak. Bár rokonszenvezett az előbbiek általános 'emberiségtudományá'-val, a hazai szellemi légkör őt is a nemzeti kérdéskörhöz vonzotta. Hitt a hun eredethagyományban, azonban elfogadta a magyar nyelv finnugor eredetét is. A keletkezett ellentmondást spekulációval, a magyarok szkíta, a székelyek hun származtatásával vélte föloldani. Dolgozatai és könyvei (1840-es évek) fokozatosan távolodtak az egzaktságtól, de módszertani ötletei közül egyik-másik időállónak bizonyult. Ma már teljesen elavult őstörténeti munkáival ő az első előfutára annak a módszertani iránynak, mely előbb a hazai nyelvtudományban, majd a néprajzban a XIX. század végén olyan mélyen gyökeret eresztett, hogy ma is eleven: az összehasonlító vizsgálatok során a rokon népek után mindenekelőtt a vándorló és honfoglaló magyarokkal kapcsolatba került népeket szükséges szemügyre venni.
A Magyar Tudományos Akadémia 1832. március 9-én levelező, szeptember 1-jén pedig rendes tagjává választotta. Az ideológiáról című székfoglaló előadása 1832. november 16-án hangzott el.
Fő művei: Magyar régiségek nyomozása. Tudományos Gyűjtemény, 1823.; Históriai értekezés a nemes székely nemzet eredetéről, hadi és polgári intézeteiről a régi időkben. Nagyenyed, 1829.; A magyar nemzetiségről. Pest, 1836.; Kölcsey Ferenc gyermek és ifjúkori életrajza. Pest, 1839.; A Szózat criticai bírálatja. Pest, 1843.; Finn-magyar nyelv. 1844.; Az esküttszékről. Pest, 1844.; A pogány magyarok vallása. Pest, 1861., reprint kiad. 1999.; Kölcsey Ferenc kiadatlan írásai 1809-1811. Kölcsey és Kállay Ferenc műhelyének kézirataiból. Vál., bev., jegyz. Szauder József. Bp., 1968.; A magyar és kazár kapcsolatokról. Bp., 1990.
Róla szóló irodalom: Keve Mária: Kállay Ferenc nyelvhasonlító munkássága. Bp., 1940.; Fried István: Egy elfelejtett magyar szlavista. (Kállai Ferenc). Az Országos Széchényi Könyvtár Évkönyve, 1972.; Zsigmond Gábor: Egy reformkori etnográfus. Világosság, 1978.; Kósa László: A magyar néprajz tudománytörténete. Bp., 1989.; Domokos Péter: Kállay Ferenc Bp., 1990.; Voigt Vilmos: A magyar ősvalláskutatás kérdései. Bp., 2003.
