Gaudí, akinek apja rézműves volt, szintén kovácsinasként kezdte, majd Barcelonában tanult építészetet. Az egyetem rektora végzésekor azt mondta: "Még nem tudjuk, hogy bolondnak vagy zseninek adjuk-e diplomát. Majd az idő eldönti".
Terveire az 1878-as párizsi világkiállításon figyelt fel Eusebi Güell gróf, katalán iparos, aki mecénása és barátja lett. Ekkor már kialakult Gaudí munkáinak karaktere: szokatlan mértani formák, mintás téglák, kövek, kerámiacsempék, növény- és hüllőmintás kovácsoltvas elemek tették felületeit mozgalmassá. Güell 1900-ban kertvárosi városrész kialakításával bízta meg, de csak két épület készült el a bejáratnál. A Park Grüellt az ENSZ Nevelésügyi, Tudományos és Kulturális Szervezete (UNESCO) a világörökség részévé nyilvánította: a látogatókat a stílusok ötvözete, gazdag, varázsos környezet varázsolja el bizarr formákkal, szecessziós és szürreális elemekkel.
Gaudí 1902 utáni művei már nem sorolhatók hagyományos stílusokba, csak saját anyagukat és szerkezetüket jelenítik meg, díszítésük és térszerkezetük is újszerű, természeti, vallási jelképeket idéznek. Ekkor dolgozta ki támpillér nélküli szerkezeteit, az oldalnyomás és függőleges terhelés eredőjébe eső ferde pillérekkel, vékony héjboltozattal, a szilárdságot növelő hullámos fallal. Műveit finoman megmunkált részletek harmóniája jellemzi, a színekkel ikonográfiai eszközként bánt. Épületeit olykor visszabontatta, jobb megoldást keresve; elképzelései hatását modelleken kutatta, házait folyamatos művezetéssel, kiviteli terv nélkül építette.
A Casa Milá és a Casa Batlló Barcelona lakóépületnek tervezett, ma már múzeumként működő jellegzetes épületei. A Casa Milá a természet és az építészet találkozása, szintjei kerámia virágmotívumot formáznak; Katalónia hegyeit és tengerpartjait idéző stílusa itt valósult meg leginkább. A Casa Batlló Gaudí szecessziós stílusának talán legharmonikusabb darabja, szintén a világörökség része. Gaudínak jelentős szerepe volt a Renaixenca mozgalomban is, amely a madridi spanyol kormány által elnyomott katalán életformát, nyelvet és kultúrát akarta felújítani.
Legismertebb műve a Barcelona jelképévé magasodott Sagrada Família (Szent Család)-templom. Az alapokat 1882-ben rakták le, Gaudí egy év múlva vette át az építkezés irányítását. Halálakor, majd fél évszázaddal később az épületnek még csak negyede, egy torony és a keleti homlokzat volt kész ? a lassú munkát az építész így kommentálta: "megbízómnak nem sürgős".
Mindent újra és újra áttervezett, 1910-től felhagyott egyéb munkáival. Az építkezésen remeteként élt, és maga gyűjtött a költségekre, egészen 1926. június 10-én bekövetkezett haláláig. Az építészt egy villamos ütötte el Barcelonában, és mivel nem ismerték fel, a hajléktalanok kórházába vitték. Temetésén azonban hatalmas tömeg vett részt. Pápai engedéllyel a befejezetlen templom kriptájában nyugszik.
A Sagrada Família építése Gaudí tervei és modellje alapján ma is folyik, ez a világon az egyetlen épülő műemlék. A gótikus és szecessziós elemeket egyénien ötvöző templomnak 18 tornya van: a tizenkét, 107 méter magas az apostolokat, a négy 130 méter magas a négy evangélistát, a 120 méter magas Szűz Máriát, a legmagasabb, a 170 méteres Jézus Krisztust jelképezi.
A 60 százalékban elkészült (várhatóan 2030-ra befejezendő) templomban készen van a főhajó, a padlózat, az üvegezés, a főoltár. A három homlokzat a születést, a szenvedést és a dicsőséget szimbolizálja; mindháromnak három kapuja van, a három teológia erény szimbólumai: a hit, a remény és a szeretet kapui. A Születés Kapuja felőli homlokzatot és a kriptát 2005-ben az UNESCO világörökség részének nyilvánították. Az épületet 2010. november 6-án XVI. Benedek pápa bazilika rangjára emelte és megszentelte.
Gaudínak életében jobbára csak gúnyban volt része, kortársai például a Casa Milát csak kőbányaként emlegették. Elveit csupán néhány lelkes követője alkalmazta, s csak a múlt század hatvanas éveiben fedezték fel újra, értékelve hallatlan képzelőerejét.
