Zenekedvelő családban jött világra, szülei szerették az operát, egykor színésznői álmokat dédelgető édesanyja különösen a balettbetéteket. Még óvodás korában látta a Coppélia balettváltozatát, s a színpad annyira elragadta, hogy ezután a matiné-előadások rendszeres látogatója lett. Kilencévesen jelentkezett az Operaház balettstúdiójába, ahová azonnal felvették. 1943 és 1949 között Nádasi Ferenc növendéke volt, majd az Operaház tagja lett. 1952–1977 között magántáncos volt, első főszerepeként A bahcsiszeráji szökőkút Zarémáját táncolta 17 évesen a Puskin nyomán született balett magyarországi bemutatóján (később Máriát is megformálta). 1955-56-ban Fülöp Viktorral együtt a Moszkvai Balettintézetben és a Nagyszínházban volt ösztöndíjas mások mellett Aszaf Messzerer és Olga Lepesinszkaja tanítványaként (utóbbi Galina Ulanova mellett az eszményképe volt pályáján). Hazatérve a balettrepertoár valamennyi főszerepét eltáncolta. Fülöp Viktorral számos nevezetes párost formáltak meg, művészi pályájuk és egy időre magánéletük is összefonódott. 1962-ben együtt koreografálták Láng István zenéjére a Mario és a varázslót, amelyben a klasszikus mozgáselemek mellett több kötetlenebb és természetellenes gesztust alkalmaztak.
Kun Zsuzsa kiváló technikájával és stílusérzékével a balettirodalom számos drámai, lírai és komikus szerepében egyaránt kimagasló alakítást nyújtott.
Nemcsak itthon, külföldön is hatalmas sikereket aratott: táncolt a Moszkvai Nagyszínház és a leningrádi Kirov Színház színpadán, megfordult a londoni Royal Balletnél, a kelet-európai országokon kívül Svájcban, Franciaországban, Skandináviában, Németországban, Egyiptomban és Ausztráliában is. Megformálta Sárit a Keszkenőben, Júliát a Rómeó és Júliában, Aurórát a Csipkerózsikában, Flaviát a Spartacusban, megkapta a Giselle, a Sylvia és a Seherezádé címszerepét, eltáncolta a Diótörő Mária hercegnőjét, a Párizs lángjai Színésznőjét, a Gajane női főszerepét. Emlékezetes alakítást nyújtott Odette és Odilia kettős szerepében a Hattyúk tavában és A rosszul őrzött lány címszerepében. Táncolt a Tűzmadár, a Tavaszünnep, a Táncszvit és a Chopiniana című balettekben is. Egyetlen szerepálma maradt megvalósulatlan: Tatyjana szerepe kimaradt a repertoárjából az Anyegin balettváltozatában.
1972 és 1979 között az Állami Balettintézet igazgatója volt, 1979-től balettmesterként tevékenykedett. 2007-ben lett a Magyar Táncművészeti Főiskola (a korábbi Balettintézet) professor emeritája, 2018-ban a Magyar Táncművészeti Egyetem szenátusa rector emerita címmel tüntette ki. 1973-ban a Magyar Televízióban ő vezette a Balettcipő című műsort. Több nemzetközi balettversenyen szerepelt zsűritagként.
Pályafutása során számos elismerésben részesült. 1960-ban Liszt Ferenc-díjjal, 1962-ben Kossuth-díjjal tüntették ki, 1968-ban érdemes, 1971-ben kiváló művész lett. Az 1955-ös varsói Világifjúsági Találkozón első díjat nyert, 1969-ben a Párizsi Balettfesztiválon a Spartacus női főszerepével elnyerte a Kritikusok Díját. 1997-ben megkapta a Budapestért díjat, 1998-ban a Táncművész Szövetség életműdíját, 2003-ban a Magyar Állami Operaház mesterművésze lett. 2005-ben a Halhatatlanok Társulatának örökös tagjává választották, 2013-ban a Magyar Érdemrend középkeresztje a csillaggal kitüntetést kapta, valamint Budapest XV. kerületének díszpolgára lett.
Kun Zsuzsa 2018. december 24-én halt meg. Életútját Kaán Zsuzsa táncos, tánctörténész, kritikus örökítette meg Kun Zsuzsa, a balerina című, 2010-ben megjelent könyvében. A 20. századi magyar táncművészet egyik legnagyobb alakjának hagyatéka 2019-ben került az Országos Színháztörténeti Múzeum és Intézet Táncarchívumának gyűjteményébe. 2020-ban felavatták a Farkasréti temetőben található síremlékét, amelyet Pogány Gábor Benő Munkácsy Mihály-díjas szobrászművész készített.
