Hiller Ilona néven Szegeden született, a Kassai nevet első férje után tartotta meg. Színművészeti tanulmányait Szegeden, Lehotay Árpád színiiskolájában folytatta, ahol Abonyi Tivadar, Hegedűs Tibor és Rajz János volt mestere. Miután 1949-ben levizsgázott, a Színművészeti Főiskolára jelentkezett, ahová rögtön felvették, de a kollégiumi élettől megijedt és visszament Szegedre.
Fél év múlva jött vissza a fővárosba, pályáját 1949-ben az utazó Állami Bányász Színházban kezdte, majd 1951-ben alapító tagja lett az Állami Faluszínháznak (1955-től Állami Déryné Színház), amely a vidéki színházak tájelőadásaiból is kihagyott kistelepüléseken lépett fel. A falujáró társulat tagjaként a vándorszínészek életét élte, eldugott kis helyeken, sokszor méltatlan körülmények között játszott. 1976-ban a Budapesti Gyermekszínházhoz (1985-től Arany János Színház) szerződött, majd három évig játszott az 1994-ben nyílt Ruttkai Éva Színházban.
Kiskorától primadonna szeretett volna lenni, de tehetsége elsősorban drámai darabokban bontakozott ki. Első színpadi szerepét a Válás után című francia vígjátékban alakította Szegeden, ezután főként zenés darabokban lépett színpadra. Első komolyabb prózai sikere Balzac Grandet kisasszonyának címszerepe volt 1954-ben, ezután jó néhány klasszikus szerepet játszhatott el, mint Melinda a Bánk bánban, Desdemona Shakespeare Othellójában, Antigoné Szophoklész drámájában. Volt A Tündérlaki lányokban Boriska, Schiller Ármány és szerelem című darabjában Lujza, majd Lady Milford és már nyugdíjasként – a Madách Színházban beugróként – egy este erejéig Millerné. További főbb szerepei: Gloster hercegné (Shakespeare: II. Richárd); Polly néni (Mark Twain: Tom Sawyer); Plankenhorst Antoinette (Jókai: A kőszívű ember fiai); Mrs. Bedwin (Dickens–L. Bart: Oliver); Mrs. Baker (Gershe: A pillangók szabadok).
Számos hazai és külföldi játékfilmben és tévéfilmben is szerepelt.
Játszott a Tilos a szerelem, a Sikátor, A néma dosszié, a Harmadik nekifutás című filmekben, A nyomozó című krimiben és az Argo 2-ben. A Dragomán György regényéből készült A fehér király című brit produkcióban szinte egyedüli magyar szereplő volt. Ő formálta meg Terikét a Szomszédok című teleregényben, feltűnt a Dracula és a Szeret nem szeret című tévésorozatokban. Játszott az Árulók című tévéfilmben, a Valami Amerika 3. részében és az Űrpiknikben. Látható volt Szabó István Zárójelentés című, 2020-ban bemutatott alkotásában és Dézsy Zoltán tavaly márciusban mozikba került Tíz perc múlva három című filmjében.
Szinkronszínészként 1961-ben, Vass János szinkronrendező felkérésére kezdett el dolgozni. Rengeteg filmben, sorozatban és reklámban foglalkoztatták, ő Maggie Smith és Angela Lansbury állandó magyar hangja, akit többek között a Gyilkos sorok című sorozat kétszáz részében szólaltatott meg. Számtalan Columbo- és Sherlock Holmes-filmben kapott feladatot, emellett rajzfilmekben (Macskarisztokraták, Anasztázia) és anime sorozatokban (InuYasha) is szinkronizált.
1961-ben Jászai Mari-díjjal, 1963-ban „az Állami Déryné Színház együttesében végzett több mint tízéves áldozatos művészi munkájáért” Kossuth-díjjal tüntették ki. A kitüntetésre Aczél György, a hazai kulturális élet akkori fő irányítója jelölte a 35 éves színésznőt,
sokáig ő volt a legfiatalabb Kossuth-díjas.
1998-ban Roger Kahane francia rendező Élek és szeretlek benneteket című filmje, amelyben egy nagymamát alakított, megkapta a Namuri Nemzetközi Frankofón Filmfesztivál különdíját. 1999-ben elnyerte a Washingtoni Zsidó Filmfesztivál közönségdíját, 2021-ben Bujtor István-életműdíjat vehetett át.
Négyszer volt férjnél, a kollégájával, Zana Józseffel kötött házasságából született fia rapperként, Ganxta Zolee művésznéven vált ismertté.
Kassai Ilona a Hogy volt?! című tv-műsor felvételén, az MTVA Kunigunda utcai gyártóbázisának 3-as stúdiójában 2017-ben. Fotó: Zih Zsolt / MTVA
