Budapesti egyetemistaként az első világháború elvesztése, az Osztrák–Magyar Monarchia felbomlása után, 1918 decemberében lett a frissen megalakult kommunista párt tagja. A Tanácsköztársaság idején önkéntesként bevonult a Vörös Hadseregbe, a bukás után Bécsbe emigrált, ahol az orosz távirati iroda, a Roszta kirendeltségét vezette. Egyetemi földrajztanulmányait Németországban fejezte be, ahol részt vett az illegális kommunista mozgalomban. Az 1920-as évek elején a Szovjetunióba költözött, 1924–26 között elkészítette a tagköztársaságok térképeit, majd ismét Németországba ment, ahol 1932-ben ő adta ki a világ első légi közlekedési térképét. Megszervezte a Szovjet Hírügynökség külföldi irodáját, létrehozta a világ első térképészeti sajtóügynökségét, amely később Párizsban, majd a második világháború alatt Genfben működött.
Azt akkoriban senki sem sejtette, hogy a földrajztudós 1936 és 1944 között a Szovjetunió nyugat-európai hírszerző szervezetének vezetője volt. A Dóra fedőnév mellett sok álnevet használt, leggyakrabban a Webert és az Albertet. Svájci csoportja, a Vörös Trojka információi húsz országból érkeztek, voltak ügynökei még a német hadsereg és a külügyminisztérium legfelső szintjén is. Főként katonai témájú jelentései rövidek és tényszerűek voltak, mivel Radó a hírszerzést is tudománynak tekintette. A második világháborúban tájékoztatott a Szovjetunió elleni, 1941. június 22-i német támadás előkészületeiről és a történelem legnagyobb páncélosütközete, a kurszki csata német haditerveiről. 1943-ban a nácik nyomására a svájci kémelhárítás felszámolta a csoportot, a letartóztatást egyedül ő tudta elkerülni.
Radót, aki 1942-ben ezredesi rangot és Lenin-rendet kapott, a háború után Moszkvába rendelték, ahol újabb elismerések helyett a rettegett Lubjanka börtön várta. Kémkedés koholt vádjával halálra, majd életfogytiglani börtönre ítélték, éveket töltött különböző szibériai lágerekben. Csak Sztálin 1953-ban bekövetkezett halála után rehabilitálták, haza 1955-ben térhetett.
A felajánlott politikai funkciókat visszautasította, térképészként dolgozott tovább, és tanított az egyetemen. Jelentős szerepet vállalt Magyarország Nemzetközi Atlaszának előkészítésében és szerkesztésében, ő volt a világszerte elismert 1:2 500 000 méretarányú világtérképek főszerkesztője, neki köszönhető a Terra Sajtótérkép Szolgálat és a világon egyedülálló, a térképi változásokat nyomon követő Cartactual című folyóirat létrehozása. A külföldön is nagy tekintélynek örvendő tudóst 1962-ben Kossuth-díjjal tüntették ki, 1973-ban Állami Díjat kapott.
Radó Sándor 1981. augusztus 20-án hunyt el Budapesten. Dóra jelenti... címmel 1971-ben megjelent emlékiratai négy magyar és 17 külföldi kiadást értek meg, sőt film is készült belőlük. A teljes, cenzúrázatlan szöveg azonban csak 2006-ban látott napvilágot, mivel korábban 10-15 százalékkal „lerövidítették” a memoárt, életének 1945 utáni, szovjetunióbeli eseményeiről például szó sem eshetett. Radó születésének 110. évfordulóján a HM Hadtörténeti Intézet és Múzeum nemzetközi konferenciát és kiállítást szentelt életművének, amelyen hadtörténészek, hírszerzési szakemberek és katonatérképészek elemezték munkásságát.
